Livraria adquirida em 1971 aos herdeiros do 12.º Conde de Tarouca, Sebastião José Eduardo Pereira da Silva de Sousa e Meneses (1855-1934), juntamente com o respetivo arquivo de família. Compreende cerca de 250 manuscritos de biblioteca, entre os sécs. XVI e XIX, pertencentes às Casas dos Marqueses de Alegrete, dos Condes de Tarouca, dos Marqueses de Penalva e dos Condes de Vilar Maior, cujos representantes desempenharam um papel relevante na História, Política e Literatura Portuguesas nos sécs. XVII e XVIII.

A coleção é tematicamente diversificada, com incidência particular nos domínios da História, Literatura e Genealogia, destacando-se obras como o Cancioneiro de D. Maria Henriques, da autoria de D. Francisco da Costa (coleção de poesias e autos de finais do séc. XVI), a produção poética das Academias dos Generosos e dos Ocultos, e diversas cópias das crónicas de Fernão Lopes.